卡莉於15歲時被模特兒公司Elite簽下，隨即於2008年為卡爾文·克雷恩 (Calvin Klein) 走秀，開啟模特兒生涯。曾代言高級時裝品牌克里斯汀·迪奧 (Dior)、蓮娜・麗姿 (Nina Ricci)、伊夫·聖羅蘭 (YSL)及唐納·凱倫 (Donna Karan)，並於2015年成為施華洛世奇 (Swarovski)的全球代言人。卡莉曾參與范倫鐵諾 (Valentino)、亞歷山大·麥昆 (Alexander McQueen)、索尼亞·里基爾 (Sonia Rekiel)、迪奧 (Dior)、扎克・珀森 (Zac Posen)、馬克·雅各布斯 (Marc Jacobs)、安娜蘇(Anna Sui)[1]、 紀梵希 (Givenchy) 等著名時裝及奢侈品的時裝展，也曾登上VOGUE及Teen Vogue等雜誌封面。卡莉2009年被評為全球時尚大刊出鏡率最高的模特兒，2013年於Models.com的Top 50 Women中獲選排第7名[2]，被Vogue法國版列入二千年代的前三十名女模特兒[3]，2014年收入達400萬美金。
卡莉於2011年初次登上維多利亞的秘密 (Victoria' Secret) 秀場舞台，並於在2013正式成為維多利亞的秘密天使之一[4]。2014年維多利亞的秘密大秀中背上史上最重的純金翅膀。2015年卡莉於維多利亞的秘密大秀後決定專注於課業。2017年卡莉再度重返維多利亞的秘密大秀。
卡莉同時與美國創作歌手泰勒絲 (Taylor Swift) 為好姊妹，並加入2015年泰勒絲的單曲《Bad Blood》的MV拍攝。